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全固態(tài)鋰電池通過以固態(tài)電解質(zhì)替代易燃的有機電解液，并兼容高容量鋰金屬負極，有望實現(xiàn)遠超傳統(tǒng)液態(tài)鋰離子電池的安全性和能量密度，且能實現(xiàn)在極低溫、高溫等極端環(huán)境下的應用。然而，目前固態(tài)電解質(zhì)本身的鋰離子傳輸穩(wěn)定性及析鋰（鋰離子在電解質(zhì)內(nèi)部得電子被還原）引發(fā)的短路問題，仍是制約全固態(tài)電池發(fā)展的關鍵瓶頸之一。到目前為止，受限于光學顯微鏡、掃描電鏡和同步輻射X成像等技術的空間分辨率，固態(tài)電解質(zhì)短路失效的納米尺度起源尚不明確。近日，中國科學院金屬研究所研究員王春陽聯(lián)合美國加州大學爾灣分校教授忻獲麟、麻省理工學院教授李巨，在全固態(tài)電池失效機制研究方面取得進展。研究團隊利用原位透射電鏡技術在納米尺度揭示了無機固態(tài)電解質(zhì)中的軟短路—硬短路轉變機制及其背后的析鋰動力學。原位電鏡觀察表明，固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部缺陷（如晶界、孔洞等）誘導的鋰金屬析出和互連形成的電子通路直接導致固態(tài)電池短路，這一過程分為兩個階段：軟短路和硬短路。軟短路（其本質(zhì)是動態(tài)可逆的非法拉第電子擊穿）源于納米尺度上鋰金屬的析出與瞬時互連。伴隨著軟短路的高頻發(fā)生和短路電流增加，固態(tài)電解質(zhì)逐漸從名義上的電子絕緣體轉變?yōu)轭悜涀杵鞯姆蔷€性電子導體狀態(tài)，導致固態(tài)電池發(fā)生硬短路。在此過程中，缺陷誘導的納米尺度析鋰和“浸潤”導致多晶固態(tài)電解質(zhì)發(fā)生“類液態(tài)金屬脆化”開裂，這是固態(tài)電解質(zhì)發(fā)生軟短路到硬短路轉變的本質(zhì)原因。針對多種無機固態(tài)電解質(zhì)的系統(tǒng)研究表明，這一失效機制在NASICON型和石榴石型無機固態(tài)電解質(zhì)中具有普遍性。基于上述發(fā)現(xiàn)，研究團隊利用三維電子絕緣且機械彈性的聚合物網(wǎng)絡，發(fā)展了無機/有機復合固態(tài)電解質(zhì)，有效抑制了固態(tài)電解質(zhì)內(nèi)部的鋰金屬析出、互連及其誘發(fā)的短路失效，顯著提升了其電化學穩(wěn)定性。該研究通過闡明固態(tài)電解質(zhì)的軟短路—硬短路轉變機制及其與析鋰動力學的內(nèi)在關聯(lián)，為固態(tài)電解質(zhì)的納米尺度失效機理提供了全新認知，為新型固態(tài)電解質(zhì)的開發(fā)提供了理論依據(jù)。相關研究成果以Nanoscale Origin of the Soft-to-Hard Short-Circuit Transition in Inorganic Solid-State Electrolytes為題，發(fā)表在《美國化學會志》（JACS）上。論文鏈接無機固態(tài)電解質(zhì)中的軟短路—硬短路轉變機制示意圖以及其抑制機理鋰金屬析出—電解質(zhì)短路動力學的原位電鏡觀察軟短路—硬短路的轉變動力學的原位電鏡觀察和短路電流監(jiān)測有機—無機復合固態(tài)電解質(zhì)中的穩(wěn)定鋰離子傳輸<!--!doctype-->